據(jù)悉,近日,天津大學(xué)化工學(xué)院教授劉昌俊課題組通過(guò)密度泛函理論研究了氧化銦負(fù)載的銀催化劑應(yīng)用于二氧化碳加氫制甲醇的可行性,從理論上確定了反應(yīng)轉(zhuǎn)化途徑,并用實(shí)驗(yàn)證明了理論預(yù)測(cè)結(jié)果,在負(fù)載銀催化劑高活性、高選擇性二氧化碳加氫合成甲醇實(shí)驗(yàn)方面取得了突破。
在碳中和背景下,二氧化碳如何進(jìn)行高效轉(zhuǎn)化成為化學(xué)家關(guān)注的焦點(diǎn)。在可能的各種化學(xué)反應(yīng)中,最有希望開(kāi)展大規(guī)模應(yīng)用的是二氧化碳加氫生成甲醇的反應(yīng)。目前,具有高活性和高選擇性的二氧化碳加氫催化劑成為進(jìn)一步應(yīng)用的關(guān)鍵。
銀催化劑已被用于研究光催化和電化學(xué)還原二氧化碳。然而,尚未有研究證實(shí)其對(duì)于二氧化碳選擇性加氫制甲醇具備高活性。
劉昌俊介紹,自2013年起,他們與合作者通過(guò)理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)證實(shí),含氧空位的氧化銦及其負(fù)載的鈀、鉑、金、鎳、銠、銥等金屬催化劑對(duì)于二氧化碳加氫生成甲醇具備很高的甲醇選擇性和較高的活性,氧化銦負(fù)載金屬催化劑也具有很好的穩(wěn)定性。氧化銦負(fù)載銀催化劑應(yīng)用于非均相二氧化碳加氫制甲醇反應(yīng)尚未有研究報(bào)道。
在最新的這項(xiàng)研究中,劉昌俊課題組將氧化銦的合作者聚焦在金屬銀催化劑上,通過(guò)銀與氧化銦的結(jié)合調(diào)變,使Ag/In?O?催化劑成為二氧化碳加氫合成甲醇的高活性催化劑。
研究人員首先通過(guò)密度泛函理論計(jì)算,分析了銀與含氧空位氧化銦表面之間的相互作用。計(jì)算結(jié)果發(fā)現(xiàn),二者之間的界面位點(diǎn)能夠很好地活化二氧化碳分子,使其更容易在該位點(diǎn)發(fā)生加氫反應(yīng)。
基于理論計(jì)算的結(jié)果,研究人員采用沉積沉淀法制備出Ag/In?O?催化劑,并與氧化銦催化劑對(duì)比進(jìn)行了反應(yīng)活性評(píng)價(jià)。對(duì)比結(jié)果顯示,銀的加入提升了二氧化碳加氫生成甲醇的能力,明顯降低了其轉(zhuǎn)化的表觀活化能。而穩(wěn)定測(cè)試的結(jié)果也說(shuō)明Ag/In?O?催化劑具備更好的催化穩(wěn)定性,相比In?O?催化劑,反應(yīng)10小時(shí)后,活性保持率為90.5%,而In?O?催化劑的活性保持率僅為80.4%。
此外,表征實(shí)驗(yàn)也證實(shí),銀的加入能夠促進(jìn)表面氧空位的生成,從而增多氧空位位點(diǎn)的數(shù)量,促進(jìn)二氧化碳的吸附與解離過(guò)程。研究人員表示,希望這項(xiàng)工作為高選擇性氧化銦基催化劑的理性設(shè)計(jì)提供指導(dǎo)。
中華人民共和國(guó)國(guó)家發(fā)展和改革委員會(huì) 中華人民共和國(guó)工業(yè)和信息化部 中華人民共和國(guó)應(yīng)急管理部 中華人民共和國(guó)生態(tài)環(huán)境部 中華人民共和國(guó)科學(xué)技術(shù)部 中華人民共和國(guó)財(cái)政部 中華人民共和國(guó)商務(wù)部 中國(guó)石油和化學(xué)工業(yè)聯(lián)合會(huì)
江蘇省發(fā)展和改革委員會(huì) 江蘇省工業(yè)和信息化廳 江蘇省財(cái)政廳 江蘇省生態(tài)環(huán)境廳 江蘇省科學(xué)技術(shù)廳 江蘇省商務(wù)廳 江蘇省應(yīng)急管理廳 江蘇省市場(chǎng)監(jiān)督管理局 江蘇省統(tǒng)計(jì)局
北京市化學(xué)工業(yè)協(xié)會(huì) 天津市石油和化工協(xié)會(huì) 遼寧省石油和化學(xué)工業(yè)協(xié)會(huì) 內(nèi)蒙古石油和化學(xué)工業(yè)協(xié)會(huì) 重慶市石油與天然氣學(xué)會(huì) 河北省石油和化學(xué)工業(yè)協(xié)會(huì) 山西省化學(xué)工業(yè)協(xié)會(huì) 吉林省能源協(xié)會(huì) 黑龍江省石化行業(yè)協(xié)會(huì) 浙江省石油和化學(xué)工業(yè)行業(yè)協(xié)會(huì) 安徽省石油和化學(xué)工業(yè)協(xié)會(huì) 福建省石油和化學(xué)工業(yè)協(xié)會(huì) 江西省石油和化學(xué)工業(yè)協(xié)會(huì) 河南省石油和化學(xué)工業(yè)協(xié)會(huì) 湖北省石化行業(yè)協(xié)會(huì) 湖南省石油化學(xué)工業(yè)協(xié)會(huì) 廣東省石油和化學(xué)工業(yè)協(xié)會(huì) 海南省石油和化學(xué)工業(yè)行業(yè)協(xié)會(huì) 四川省化工行業(yè)協(xié)會(huì) 貴州省化學(xué)工業(yè)協(xié)會(huì) 云南省化工行業(yè)協(xié)會(huì) 陜西省經(jīng)濟(jì)聯(lián)合會(huì) 甘肅省石化工業(yè)協(xié)會(huì) 青海省化工協(xié)會(huì)
電話:協(xié)會(huì):025-8799064 學(xué)會(huì):025-86799482
會(huì)員服務(wù)部:025-86918841
信息部:025-86910067
傳真:025-83755381
郵箱:jshghyxh@163.com
郵編:210019
地址:南京市夢(mèng)都大街50號(hào)東樓(省科技工作者活動(dòng)中心)5樓
增值電信業(yè)務(wù)經(jīng)營(yíng)許可證:蘇B2-20110130
備案號(hào):蘇ICP備13033418號(hào)-1
電話:025-8799064
會(huì)員服務(wù)部:86918841
信息部:86910067
傳真:025-83755381
郵箱:jshghyxh@163.com
郵編:210019
地址:南京市夢(mèng)都大街50號(hào)東樓(省科技工作者活動(dòng)中心)5樓
電話:025-86799482
會(huì)員服務(wù)部:86918841
信息部:86910067
傳真:025-83755381
郵箱:jshghyxh@163.com
郵編:210019
地址:南京市夢(mèng)都大街50號(hào)東樓(省科技工作者活動(dòng)中心)5樓