3月3日獲悉，從中國科學院合肥物質科學研究院固體物理研究所傳出消息，該所張海民研究員團隊在常溫常壓下電催化氮氣還原研究方面取得重大進展，構筑了一種新型無負載流動相電催化體系，用于高效電還原合成氨，該研究工作為設計和開發高效電催化劑和電催化體系提供了新思路。
張海民介紹：“我們設計開發的新型無負載流動相電催化體系，大幅度提高了納米點催化劑的利用效率，避免了因納米點在負載電極上的團聚現象引起的催化活性位點的減少，同時，N?在Ag納米點催化劑表面的吸附發生在溶液中，吸附性能大大提高，反應動力學不受電場的影響，進而提高了合成氨產率。”
目前，大多數電催化劑的制備方式主要是通過黏接劑將催化劑負載到電極基體上。然而，在反應過程中，修飾在電極表面的催化劑容易發生失活、脫落或團聚等現象，導致單位質量的活性位點減少。此外，N?的吸附和NH3的脫附都發生在電極表面，電場的存在可能會引起反應動力學變慢，最終導致氨產率和選擇性較低。
為解決上述問題，研究團隊前期在電催化氮還原合成氨的研究基礎上，與液相激光加工與制備實驗室合作，利用液相激光熔蝕法，制備出小尺寸銀納米點(AgNDs)催化劑。通過將AgNDs分散在電解液中，以鈦網為集流體，構筑出一種新型的無負載流動相電催化體系。在此體系中，通過激光快速淬冷制備的AgNDs具有較高的反應活性，小尺寸納米點可以提供大量的活性位點。
研究人員利用AgNDs可高度分散在水溶液中這一特點，將制備的AgNDs催化劑分散在電解質溶液中，具有大量催化活性位點的AgNDs能夠有效吸附電解液中溶解的N?分子。在電催化合成氨反應中，吸附了N?分子的AgNDs會碰撞到鈦網集流器上形成NH?。最后，隨著NH?分子的脫附，AgNDs在溶液中再生這種無負載流動相電催化體系增大了AgNDs催化活性位點的利用率，避免了因AgNDs在負載電極上的團聚現象引起的催化活性位點的減少。此外，N?的吸附和NH?的脫附發生在溶液中，反應動力學不受電場的影響。電化學實驗結果表明，AgNDs催化劑在無負載流動相電催化體系下，產率相比于傳統負載體系提高了7.5倍。
張海民進一步介紹說，為進一步提高無負載流動相電催化體系的法拉第效率，他們還對鈦網集流體表面改性富氧空位氧化鈦層。實驗結果證明，表面氧化鈦層不僅降低了陰極電流，還為NRR反應提供了額外的催化活性位點，因此反應體系的法拉第效率提高了2倍。此外，他們還開發了一種S-型鈦板兩電極反應器，實現了流動式兩電極反應。
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