近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員傅強和研究員慕仁濤團隊在氧化物—氧化物界面催化研究中取得新進展，發(fā)現(xiàn)鉻酸鋅(ZnCr2O4)尖晶石表面限域的單分散氧化鋅(ZnOx)蓋層，可以解耦二氧化碳與氫氣的競爭活化過程，并有效解決了氧化物表面二氧化碳強吸附毒化氫氣活化的難題，實現(xiàn)了高效催化加氫反應(yīng)。相關(guān)成果發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》。
金屬氧化物在涉氫催化反應(yīng)中具有重要作用，對其表界面結(jié)構(gòu)進行有效調(diào)控是提高氧化物催化涉氫反應(yīng)性能的關(guān)鍵。該團隊在前期的研究中通過構(gòu)筑氧化物表界面活性中心調(diào)控氫氣活化，特別利用了氧化物與氧化物之間的界面限域效應(yīng)，有效增強催化加氫反應(yīng)的選擇性和穩(wěn)定性。
本工作中，研究人員通過氣相遷移法在ZnCr2O4表面形成了單分散ZnOx蓋層結(jié)構(gòu)，制備出新型催化劑。研究發(fā)現(xiàn)，該催化劑的ZnCr2O4表面和ZnOx/ZnCr2O4界面提供二氧化碳吸附位點，而單分散ZnOx蓋層則提供氫氣的均裂活化位點并形成穩(wěn)定的Zn-H物種。這種雙位點設(shè)計有效解決了二氧化碳強吸附抑制氫氣活化的問題。
經(jīng)試驗，在723K反應(yīng)條件下，新型催化劑展現(xiàn)出33%的二氧化碳轉(zhuǎn)化率和100%的一氧化碳選擇性，并穩(wěn)定運行超過150小時。
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