近日,中國科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所的研究團(tuán)隊(duì)在化學(xué)催化領(lǐng)域提出了移動(dòng)催化概念,并展示了首個(gè)移動(dòng)催化的實(shí)例。
移動(dòng)催化為設(shè)計(jì)各種高效非均相催化劑和其應(yīng)用提供了一種前景廣闊的策略。負(fù)載型金屬催化劑在化學(xué)工業(yè)中發(fā)揮著至關(guān)重要的作用。高效催化劑能夠顯著降低能耗,發(fā)展新的綠色化學(xué)過程。一般認(rèn)為,載體上的金屬原子提供催化反應(yīng)的活性位點(diǎn),而活性金屬位點(diǎn)是靜止不動(dòng)的。這導(dǎo)致載體上遠(yuǎn)離金屬位點(diǎn)處的中間體無法轉(zhuǎn)化,限制了金屬催化劑效率的提升。
研究團(tuán)隊(duì)通過多重氣相脈沖鍵合策略,將配體保護(hù)的鉑單原子鍵合在氧化鈰載體上,利用二氧化碳加氫反應(yīng)中原位產(chǎn)生的氫離子和一氧化碳的配位作用,將配體保護(hù)的鉑單原子轉(zhuǎn)化形成載體表面可移動(dòng)的分子,通過提高活性中心與二氧化碳在氧化鈰載體吸附產(chǎn)生的碳酸鹽中間體之間的碰撞概率,獲得了極高的逆水煤氣催化效率。
在逆水煤氣反應(yīng)中,該催化劑不僅呈現(xiàn)出極高的轉(zhuǎn)化頻率,還產(chǎn)生了反常的轉(zhuǎn)化頻率—負(fù)載量相關(guān)性,即相近表觀活化能下,具有相近初始配位結(jié)構(gòu)的鉑分子片段的本征活性隨鉑原子覆蓋度的降低而明顯提高。
移動(dòng)催化概念的提出,為認(rèn)識(shí)催化過程的動(dòng)態(tài)行為和理解催化過程的復(fù)雜性提供了新的角度,為進(jìn)一步解決高效催化劑設(shè)計(jì)和理論研究提供良好的研究基礎(chǔ)。
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