近日，中國科學技術大學教授高敏銳和唐凱斌課題組合作，研制了一種具有“儲液池”結構的片狀鉍基催化劑，在酸性環(huán)境中營造了局域強堿微環(huán)境，抑制了析氫副反應，促使二氧化碳向甲酸高效轉化。
在酸性介質中，電催化二氧化碳還原可以直接制備純甲酸水溶液，被認為是一種非常有前景的能源供應途徑。然而，酸性介質中析氫動力學更占優(yōu)勢，如何抑制氫氣生成，實現(xiàn)高甲酸生產率仍然是一個巨大挑戰(zhàn)。
該研究團隊模擬催化劑表面的物種分布和pH值情況，發(fā)現(xiàn)“儲液池”結構能有效富集羥基和鉀離子，使電極表面呈局域堿性。相反，顆粒狀催化劑表面的pH值很低，主要發(fā)生析氫副反應。
電催化性能測試表明，在電位相對于標準氫電極為1.7伏特時，“儲液池”催化劑的甲酸法拉第效率達到最大值95.5%，而氫氣法拉第效率被抑制在3%以下。催化劑穩(wěn)定性評估表明，在總電流密度為300毫安每平方厘米時，“儲液池”結構催化劑能穩(wěn)定法拉第效率不變，而鉍顆粒催化劑則快速失活。這些結果證明，“儲液池”結構能抑制羥基向外擴散和質子向內擴散，在電極表面形成穩(wěn)固的局域強堿微環(huán)境，從而抑制氫氣生成，提高二氧化碳到甲酸的選擇性。
研究人員進一步在超薄流動電解槽中測試“儲液池”催化劑的二氧化碳轉化性能。通過在0.5安培電流下穩(wěn)定電解50小時，研究人員最終電合成360毫升純度為4.2重量百分數(shù)的甲酸水溶液。
該研究為解決酸性二氧化碳還原過程中嚴重的析氫副反應難題提供了新的思路。這種“儲液池”催化劑的概念有望應用于其他二氧化碳還原催化劑的設計，從而實現(xiàn)高附加值產品的高選擇性合成。
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