近日，中國科學院上海高等研究院陳新慶研究員團隊在分子篩催化劑用于丙烯氣相環氧化制環氧丙烷(PO)研究中取得進展。
該研究報道了一種多級孔鈦硅分子篩(TS-1)負載的非貴金屬Ni納米粒子催化劑，可有效催化丙烯與H?和O?的氣相環氧化反應，并對其構效關系及催化機理進行了深入研究。與傳統的負載型金催化劑相比，使用非貴金屬/分子篩催化劑具有明顯的經濟優勢。
環氧丙烷作為第三大丙烯衍生物是非常重要的有機化工原料，主要用于生產聚醚多元醇、丙二醇及丙二醇醚等，由它衍生出的下游產品數量龐大且應用廣泛。丙烯、氫氣和氧氣一步環氧化制備環氧丙烷相比于傳統的工業生產方法具有工藝簡單、環境和經濟效益高等優勢，受到了學術界和工業界的共同關注。目前所報道的催化劑主要為貴金屬催化劑，眾所周知貴金屬催化劑存在價格昂貴及儲量有限的缺點。因此，開發具有低成本、高活性的非貴金屬催化劑成為當前研究的關鍵。
該研究團隊首次通過沉積沉淀法將Ni納米顆粒負載在多級孔鈦硅分子篩(TS-1)上，開發出一種非貴金屬Ni/TS-1催化劑。該催化劑在丙烯的氣相環氧化反應中表現出優異的催化性能。在反應溫度為200℃時，丙烯轉化率為6.8%，PO選擇性為76.8%。
通過多種表征方法對催化劑構效關系及反應機理進行了研究，證明了鎳物種的存在可催化氫氣和氧氣發生反應，從而誘導活性自由基的形成，實現H?O?的原位合成，進而將丙烯氧化為環氧丙烷。
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