近日，華東理工大學化工學院李春忠教授和江宏亮特聘研究員在酸性條件下二氧化碳電催化界面微環境調控研究中取得新進展。相關成果以“調控鎳-氮-碳催化劑的工作微環境，在酸性介質中獲得近百分百的二氧化碳電還原制一氧化碳”為題，發表于《先進材料》。
CO?電催化反應通常發生在堿性/中性流動池中，會有嚴重的碳酸鹽形成。此外，流動池中長時間的電解還會出現催化層“水淹”現象，兩者會造成催化系統的不穩定性。而在酸性電解液中電解CO?能夠實現高的CO?利用率，減輕碳酸鹽沉積的影響。但是，該系統的效率和穩定性有待于進一步改善，需要對電催化劑及其工作環境進行調控。
該工作通過在氣體擴散電極催化層中引入疏水的聚四氟乙烯(PTFE)來調控電催化界面微環境，適度的PTFE改性可以優化催化層中局部的CO?/H?O比例，有效地抑制了酸性條件下析氫反應(HER)的發生。同時，降低了擴散層厚度，形成高活性且高穩定的氣-液-固三相界面微環境。
針對CO?氣體參與的電催化還原過程，該工作創新性地采用了PTFE對催化層的親疏水性進行調控，通過電化學阻抗分析，闡明了二氧化碳和水的整體擴散層厚度與催化層中聚四氟乙烯含量的定量匹配關系，計算出優化的聚四氟乙烯含量(約60%質量分數)，并和實驗測出的電催化性能趨勢高度一致。同時，研究了催化層的抗水淹能力，發現加入合適量的聚四氟乙烯(大于30%質量分數)，在工業級電流密度以及長期(大于500小時)電催化過程中，保持良好的抗水淹效果，從而保持催化層中穩定的氣-液-固三相界面。該工作發展的界面微環境調控策略可以推廣到其他涉及氣-液-固三相界面的電化學反應，如氮氣還原、氧氣還原以及其他氣態有機分子在水溶液中的電還原過程。
以上相關工作的第一作者為華東理工大學碩士研究生盛學第，通訊作者為李春忠教授和江宏亮特聘研究員。此外，該研究工作得到了國家自然科學基金委重大研究計劃集成項目和重點項目、上海市科委基礎重大項目、上海高校特聘教授(東方學者)等經費支持。
中華人民共和國國家發展和改革委員會 中華人民共和國工業和信息化部 中華人民共和國應急管理部 中華人民共和國生態環境部 中華人民共和國科學技術部 中華人民共和國財政部 中華人民共和國商務部 中國石油和化學工業聯合會
江蘇省發展和改革委員會 江蘇省工業和信息化廳 江蘇省財政廳 江蘇省生態環境廳 江蘇省科學技術廳 江蘇省商務廳 江蘇省應急管理廳 江蘇省市場監督管理局 江蘇省統計局
北京市化學工業協會 天津市石油和化工協會 遼寧省石油和化學工業協會 內蒙古石油和化學工業協會 重慶市石油與天然氣學會 河北省石油和化學工業協會 山西省化學工業協會 吉林省能源協會 黑龍江省石化行業協會 浙江省石油和化學工業行業協會 安徽省石油和化學工業協會 福建省石油和化學工業協會 江西省石油和化學工業協會 河南省石油和化學工業協會 湖北省石化行業協會 湖南省石油化學工業協會 廣東省石油和化學工業協會 海南省石油和化學工業行業協會 四川省化工行業協會 貴州省化學工業協會 云南省化工行業協會 陜西省經濟聯合會 甘肅省石化工業協會 青海省化工協會
電話：協會：025-8799064 學會：025-86799482
會員服務部：025-86918841
信息部：025-86910067
傳真：025-83755381
郵箱：jshghyxh@163.com
郵編：210019
地址：南京市夢都大街50號東樓(省科技工作者活動中心)5樓
增值電信業務經營許可證：蘇B2-20110130
備案號：蘇ICP備13033418號-1
