中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)熊宇杰教授、龍冉教授研究團(tuán)隊(duì)與楊金龍?jiān)菏繄F(tuán)隊(duì)付岑峰副研究員、南京大學(xué)鄒志剛院士團(tuán)隊(duì)姚穎方教授合作,創(chuàng)新了光催化甲烷無(wú)氧偶聯(lián)的催化劑設(shè)計(jì),實(shí)現(xiàn)了高選擇性制備乙烷和氫氣,效率達(dá)到中溫?zé)岽呋淄闊o(wú)氧偶聯(lián)水平。研究成果日前發(fā)表于《自然·通訊》。
甲烷是天然氣、可燃冰、沼氣等的主要成分,廣泛分布于自然界。如何將儲(chǔ)量巨大的甲烷資源轉(zhuǎn)化為具有更高經(jīng)濟(jì)附加值的燃料或化工產(chǎn)品,具有重要的科學(xué)意義和應(yīng)用前景。
光催化甲烷無(wú)氧偶聯(lián)方法可以在溫和條件下將甲烷直接轉(zhuǎn)化,同時(shí)獲取多碳烴類和氫氣,是一條極具吸引力的途徑。
熊宇杰介紹:“一方面,光催化甲烷無(wú)氧偶聯(lián)方法無(wú)須通過(guò)成熟的甲烷重整和費(fèi)托合成的兩步間接轉(zhuǎn)化法,避免了流程復(fù)雜、能耗大、生產(chǎn)成本高的缺點(diǎn);另一方面,該方法無(wú)須使用苛刻反應(yīng)條件,避免了甲烷過(guò)度氧化生成大量二氧化碳等副產(chǎn)物。”
目前常用于甲烷無(wú)氧偶聯(lián)的光催化劑,主要是金屬氧化物半導(dǎo)體材料。熊宇杰表示:“該光催化劑中的晶格氧原子,極易將甲烷過(guò)度氧化,所以依然會(huì)產(chǎn)生部分一氧化碳、二氧化碳等副產(chǎn)物,并導(dǎo)致催化劑完全失活。”
為解決該問(wèn)題,熊宇杰和龍冉團(tuán)隊(duì)提出通過(guò)單原子配位負(fù)載的方法來(lái)調(diào)控光催化劑的價(jià)帶電子結(jié)構(gòu),形成了極為穩(wěn)定的單原子和晶格氧的配位結(jié)構(gòu),避免晶格氧原子直接參與光催化甲烷無(wú)氧偶聯(lián)反應(yīng),從而在提高光催化甲烷無(wú)氧偶聯(lián)性能的同時(shí),降低甲烷的過(guò)度氧化程度。
基于該策略,研究團(tuán)隊(duì)實(shí)現(xiàn)了每克催化劑每天產(chǎn)生0.7克乙烷,其選擇性達(dá)到94.3%,同時(shí)還能產(chǎn)生同比例的氫氣。研究人員進(jìn)一步通過(guò)元素?fù)诫s的方法,提高了催化劑中晶格氧的穩(wěn)定性,進(jìn)而延長(zhǎng)催化性能的穩(wěn)定性,為發(fā)展高效光催化甲烷無(wú)氧偶聯(lián)催化劑提供了新的思路。
審稿人認(rèn)為:“該工作使得以光催化路徑將甲烷轉(zhuǎn)化為乙烷成為可能,展示了單原子催化劑的魅力。”
中華人民共和國(guó)國(guó)家發(fā)展和改革委員會(huì) 中華人民共和國(guó)工業(yè)和信息化部 中華人民共和國(guó)應(yīng)急管理部 中華人民共和國(guó)生態(tài)環(huán)境部 中華人民共和國(guó)科學(xué)技術(shù)部 中華人民共和國(guó)財(cái)政部 中華人民共和國(guó)商務(wù)部 中國(guó)石油和化學(xué)工業(yè)聯(lián)合會(huì)
江蘇省發(fā)展和改革委員會(huì) 江蘇省工業(yè)和信息化廳 江蘇省財(cái)政廳 江蘇省生態(tài)環(huán)境廳 江蘇省科學(xué)技術(shù)廳 江蘇省商務(wù)廳 江蘇省應(yīng)急管理廳 江蘇省市場(chǎng)監(jiān)督管理局 江蘇省統(tǒng)計(jì)局
北京市化學(xué)工業(yè)協(xié)會(huì) 天津市石油和化工協(xié)會(huì) 遼寧省石油和化學(xué)工業(yè)協(xié)會(huì) 內(nèi)蒙古石油和化學(xué)工業(yè)協(xié)會(huì) 重慶市石油與天然氣學(xué)會(huì) 河北省石油和化學(xué)工業(yè)協(xié)會(huì) 山西省化學(xué)工業(yè)協(xié)會(huì) 吉林省能源協(xié)會(huì) 黑龍江省石化行業(yè)協(xié)會(huì) 浙江省石油和化學(xué)工業(yè)行業(yè)協(xié)會(huì) 安徽省石油和化學(xué)工業(yè)協(xié)會(huì) 福建省石油和化學(xué)工業(yè)協(xié)會(huì) 江西省石油和化學(xué)工業(yè)協(xié)會(huì) 河南省石油和化學(xué)工業(yè)協(xié)會(huì) 湖北省石化行業(yè)協(xié)會(huì) 湖南省石油化學(xué)工業(yè)協(xié)會(huì) 廣東省石油和化學(xué)工業(yè)協(xié)會(huì) 海南省石油和化學(xué)工業(yè)行業(yè)協(xié)會(huì) 四川省化工行業(yè)協(xié)會(huì) 貴州省化學(xué)工業(yè)協(xié)會(huì) 云南省化工行業(yè)協(xié)會(huì) 陜西省經(jīng)濟(jì)聯(lián)合會(huì) 甘肅省石化工業(yè)協(xié)會(huì) 青海省化工協(xié)會(huì)
電話:協(xié)會(huì):025-8799064 學(xué)會(huì):025-86799482
會(huì)員服務(wù)部:025-86918841
信息部:025-86910067
傳真:025-83755381
郵箱:jshghyxh@163.com
郵編:210019
地址:南京市夢(mèng)都大街50號(hào)東樓(省科技工作者活動(dòng)中心)5樓
增值電信業(yè)務(wù)經(jīng)營(yíng)許可證:蘇B2-20110130
備案號(hào):蘇ICP備13033418號(hào)-1
電話:025-8799064
會(huì)員服務(wù)部:86918841
信息部:86910067
傳真:025-83755381
郵箱:jshghyxh@163.com
郵編:210019
地址:南京市夢(mèng)都大街50號(hào)東樓(省科技工作者活動(dòng)中心)5樓
電話:025-86799482
會(huì)員服務(wù)部:86918841
信息部:86910067
傳真:025-83755381
郵箱:jshghyxh@163.com
郵編:210019
地址:南京市夢(mèng)都大街50號(hào)東樓(省科技工作者活動(dòng)中心)5樓