近日,來自中國科學院精密測量科學與技術創(chuàng)新研究院和英國卡迪夫大學等研究人員,在甲烷選擇性氧化研究方面取得重要進展。研究團隊開發(fā)了金(Au)負載的ZSM-5分子篩(Au/ZSM-5)催化劑,實現了在氧氣條件下催化甲烷高選擇性氧化為甲醇和乙酸的催化反應過程,并對其催化機制進行了深入研究。
作為最清潔、最豐富的天然碳資源,甲烷分布于天然氣、頁巖氣、煤層氣、甲烷水合物等中,可以作為生產高價值化學品的重要C1資源。因甲烷儲藏的地區(qū)偏遠,因此在開采現場將甲烷轉化為可運輸的含氧化合物(甲醇、甲酸、乙酸等)對甲烷的高效利用具有重大意義。
然而,由于甲烷的C-H鍵能較大,通常需要苛刻的條件(高溫和高壓)才能將其轉化,如工業(yè)上高能耗的間接轉化過程先將甲烷轉化成合成氣,再轉化為高附加值的產物。人們一直追求能將甲烷直接部分氧化為高附加值化學品,由于所生成含氧化合物的性質比甲烷更活潑,它們通常更容易過度氧化為二氧化碳等副產品。因此,甲烷選擇性氧化被稱為是催化中的“圣杯”反應之一。尋求能夠在溫和條件下具有工業(yè)前景的甲烷選擇性氧化路線引起了學術界和工業(yè)界的極大關注。
針對上述問題,研究人員開發(fā)了Au/ZSM-5催化劑,納米顆粒Au作為氧化中心。該催化劑可以在沒有共還原劑(氫氣或一氧化碳)的條件下,在120°C~240°C條件下利用氧氣實現甲烷選擇性氧化生成甲醇和乙酸。此項工作不僅為多相催化劑實現氧氣條件下甲烷選擇性氧化反應提供了實驗證據,也為甲烷選擇性轉化這一催化領域的“圣杯”反應提供了新的研究思路。
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