ChemSocRev (Chemical Society Reviews) 是英國皇家化學會出版的一本頂尖期刊,發表高影響力、高權威性和高可讀性的綜述論文。從 1947 年創辦的前身 Quarterly Review of the Chemical Society 算起,ChemSocRev 在這 70 多年里發表了許多影響深遠的綜述論文,已經成長為化學科學領域最具影響力和認可度的期刊之一,同時在所有科技期刊中也長期穩居各種影響力指標排名的前列。
「對稱性破缺」已成為對催化位點的電子結構進行微調的一種有效策略,能顯著提升單原子催化劑 (single-atom catalysts, SACs) 的電催化性能。因本身的固有特性,傳統 SACs(如 M–N? 構型)的電子密度分布往往是對稱的,這會導致催化劑對反應中間體的吸附和活化效果欠佳,限制了催化效率。
通過打破 SACs 的對稱性,可調控活性中心周圍的電子分布,進而優化關鍵中間體的選擇性和吸附強度。這些變化直接影響反應路徑,降低能壘并增強催化活性。然而,如何通過 SACs 對稱性破缺實現精準調控以優化催化性能,仍是具挑戰性的問題。
由南京工業大學戴志暉教授、劉蘇莉教授和清華大學王定勝教授帶領的團隊在 ChemSocRev 發表的這篇綜述聚焦于催化劑的原子級對稱性破缺策略——包括電荷破缺、配位破缺和幾何破缺——以及它們在電子結構調控與活性位點設計中的電催化應用,并通過與密度泛函理論 (DFT) 相結合的先進表征技術闡明了這些策略對氧化、還原及雙功能催化反應的影響。該篇綜述強調了對稱破缺結構在催化中的重要性,并指出需進一步研究如何開展原子級尺度上的精準調控。
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