隨著對(duì)高能量密度儲(chǔ)能器件的需求日益增長,鋰金屬電池因其超高理論容量(3860 mAh g?1)和極低電化學(xué)電位(-3.04 V)被視為下一代電池技術(shù)的核心。然而,不可控的鋰枝晶生長、脆弱的固體電解質(zhì)界面(SEI)以及由此引發(fā)的安全隱患嚴(yán)重阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。尤其在快充、高電壓和低溫等嚴(yán)苛條件下,這些問題會(huì)進(jìn)一步惡化。盡管人工界面層(如無機(jī)涂層和有機(jī)聚合物)被廣泛研究,但現(xiàn)有材料難以同時(shí)滿足高化學(xué)穩(wěn)定性、優(yōu)異機(jī)械強(qiáng)度和快速離子傳導(dǎo)的綜合需求。
南京大學(xué)金鐘教授、李承輝教授團(tuán)隊(duì)提出一種基于鈦-多金屬氧酸鹽(Ti-POM)交聯(lián)的金屬超分子聚合物界面保護(hù)層(MSP-IPL)。該材料以六齒連接的Ti-POM為交聯(lián)單元,橋接有機(jī)與無機(jī)組分,形成動(dòng)態(tài)配位網(wǎng)絡(luò)。MSP-IPL兼具高電化學(xué)穩(wěn)定性(>5.07 V)、優(yōu)異離子傳導(dǎo)能力(表觀電導(dǎo)率0.485 mS cm?1)和空氣穩(wěn)定性(60%濕度下8小時(shí)無腐蝕)。其核心創(chuàng)新在于:1)均勻成膜(厚度~1.6 μm)消除鋰沉積尖端效應(yīng);2)Ti-POM骨架高效錨定PF??陰離子,提升鋰離子遷移數(shù)(t??=0.607);3)動(dòng)態(tài)配位鍵賦予自修復(fù)能力,適應(yīng)電極體積變化。相關(guān)論文以“Titanium-Polyoxometalate Crosslinked Metallo-Supramolecular Polymer as Artificial Interfacial Layer for Highly Persistent and Low-Temperature Tolerant Lithium Metal Batteries”為題,發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition。
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