柔性軟聚合物材料在可穿戴設備、軟機器人等各種工程應用中至關重要，在這些應用場景下，理想的軟材料不僅應該在損壞后能夠自發修復損傷，還應該具有高斷裂韌性，防止材料在損傷修復前因裂紋擴展發生毀滅性故障。然而，在柔性材料的設計中，自修復和斷裂韌性性通常是相互矛盾。用相對弱的超分子相互作用取代軟聚合物網絡中的不可逆共價交聯，可以在不損害材料固有柔軟性的情況下賦予材料自修復功能。但是，這種基于弱超分子相互作用的低能網絡結構使得化學鍵更易斷裂，導致聚合物的宏觀裂紋更容易擴散，材料的本征斷裂能更低(Г0)。因此，柔性自修復材料的斷裂能（即裂紋擴展所需的臨界能量）通常低于共價交聯聚合物（例如橡膠）。為了提升自修復材料的斷裂能，基于Irwin-Orowan模型(ГT = Г0 + ГD)，研究人員通常會在聚合物中引入共價交聯、雙網絡結構、相分離結構、晶疇、納米復合材料和纖維等來增加裂紋周邊作用區的能量耗散(ГD)，實現材料增韌。然而，這些方法雖然能在一定程度上提高斷裂韌性，但也不可避免地增加了材料的硬度，犧牲了材料的本征柔性。迄今為止，實現聚合物材料在高柔性、高斷裂韌性以及高自修復效率這三個性能指標上的協同優化，仍然是材料科學領域中的一大挑戰。
南京理工大學傅佳駿/徐建華團隊近年來致力于通過“多尺度動態分級結構設計”來創制高性能自修復材料：基于超分子組裝技術制備了仿生人體肌腱組織的抗疲勞柔韌自修復材料（Adv. Mater., 2023, 35, 2300937）；通過仿生平滑肌組織誘導裂紋偏轉的策略制備了柔軟而強韌的復合材料（Nat. Commun., 2023, 14, 130）；通過分子工程誘導的雙連續納米結構顯著提升柔性自修復材料的抗疲勞、彈性和熱穩定性（Mater. Horiz., 2023,10, 2968）；基于非對稱疏松氫鍵密堆積誘導超分子氫鍵次級松弛運動的思想創制了高硬度室溫自修復玻璃態聚氨酯（Angew. Chem. Int. Ed., 2021,60, 7947）；提出模仿蜻蜓翅膀微結構的策略極大提升高硬度自修復塑料的斷裂韌性并改善斷裂行為（Matter 2021, 4, 2474）；提出非特異性超分子基元錯配激活硬相氫鍵的策略創制室溫超快自修復柔韌材料（Mater. Horiz. 2021, 8, 3356）。
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