水系鋅離子電池（ZIBs）因其資源豐富、環(huán)境友好、安全性高等優(yōu)點備受關(guān)注，被視為下一代大規(guī)模儲能技術(shù)強有力的競爭者。其中，鋅金屬具有高理論比容量和低氧化還原電位等優(yōu)點，是一種極具潛力的水系ZIBs負(fù)極材料，然而，鋅金屬負(fù)極表面不可控的枝晶生長和嚴(yán)重的副反應(yīng)（腐蝕、析氫等）極大阻礙了ZIBs的發(fā)展和實際應(yīng)用。研究證實，鋅負(fù)極界面處的離子分布不均、電池循環(huán)過程中電解質(zhì)pH的變化以及負(fù)極表面不規(guī)則副產(chǎn)物的生成是導(dǎo)致上述問題的主要原因。構(gòu)建人工界面保護(hù)層以修飾鋅金屬表面是解決枝晶形成和界面副反應(yīng)的有效方法，人工界面層阻斷了電極與電解質(zhì)的直接接觸，從而在一定程度上提高了鋅負(fù)極的循環(huán)穩(wěn)定性。然而，大多數(shù)保護(hù)層中Zn2+的遷移路徑主要依賴于隨機(jī)和不規(guī)則裂紋或堆積形成的孔隙。因此，為了實現(xiàn)高穩(wěn)定性的鋅負(fù)極，迫切需要探索一種高孔隙率的多功能界面保護(hù)層，可以同步調(diào)控Zn2+遷移動力學(xué)和電解質(zhì)pH。
基于此，江南大學(xué)劉天西教授團(tuán)隊提出了一種功能氣凝膠驅(qū)動Zn2+遷移行為和電解質(zhì)pH同步調(diào)控策略，以解決由于電解質(zhì)微環(huán)境變化、鋅沉積不受控制以及水與鋅負(fù)極過度接觸而導(dǎo)致鋅負(fù)極衰退的棘手問題。基于層級界面層對界面Zn2+遷移行為和電解質(zhì)pH緩沖的同步調(diào)控，LAG@Zn負(fù)極表現(xiàn)出無枝晶和無腐蝕的循環(huán)可逆性，Zn/MnO2全電池也表現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性和高Zn利用率下的高容量保持率。其成果以題為“Functional Aerogel Driven Synchronous Modulation of Zn2+ Interfacial Migration Behavior and Electrolyte Microenvironment Enables Highly Reversible Zn Anodes”在國際知名期刊Adv. Funct. Mater.上發(fā)表。
研究亮點
· 提出了一種功能氣凝膠驅(qū)動Zn2+界面遷移行為和電解質(zhì)微環(huán)境同步調(diào)控新策略，從而實現(xiàn)了高度可逆的鋅金屬負(fù)極。
· 電鍍過程中，由LAG衍生自發(fā)形成了一種獨特的層級界面層（HIL），其中原位生成的高離子傳導(dǎo)ZHS層協(xié)同LAG獨特的氣凝膠結(jié)構(gòu)，同時促進(jìn)了界面Zn2+遷移動力學(xué)和離子通量的均勻化。
· 原位氣相色譜結(jié)果證實，弱堿性LAG的微溶特性可以同步調(diào)節(jié)Zn負(fù)極表面電解質(zhì)的pH微環(huán)境，從而有效抑制了鋅負(fù)極自腐蝕和析氫反應(yīng)的發(fā)生。
· 由LAG層修飾的Zn負(fù)極表現(xiàn)出良好的循環(huán)可逆性和倍率性能，高負(fù)載LAG@Zn/MnO2全電池在高Zn利用率條件下表現(xiàn)出可觀的電化學(xué)性能。
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