近日，江南大學學子在設計開發(fā)新型高性能氮氣氧化電催化劑的研究中取得重要進展，研究成果以“Perovskite Oxide as A New Platform for Efficient Electrocatalytic Nitrogen Oxidation”為題發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition期刊上（DOI: 10.1002/anie.202316097）。該論文的第一作者為江南大學化學與材料工程學院2021級碩士研究生鄭慧，通訊作者為中國科學技術大學謝毅院士、江南大學劉天西教授和張龍生副教授。
硝酸鹽作為一種重要的化工原料，被廣泛應用于醫(yī)藥、化學合成等重要工業(yè)領域。目前硝酸鹽的工業(yè)生產(chǎn)工藝仍存在高能耗和高碳排放的問題，與可持續(xù)發(fā)展戰(zhàn)略目標相悖。電催化氮氣氧化合成硝酸鹽作為一種綠色合成技術，利用可再生電能將氮氣直接轉化為具有高附加值的硝酸鹽。然而，由于氮氣中N≡N的解離能較高，目前報道氮氣氧化電催化劑仍存在法拉第效率低、硝酸鹽合成產(chǎn)率低等問題。鈣鈦礦氧化物，因其具有組成可調(diào)、結構穩(wěn)定、活性位點豐富等優(yōu)點，在很多電化學反應中展現(xiàn)出優(yōu)異的性能。在鈣鈦礦氧化物的晶體結構中，可允許某些金屬陽離子以異?；蚧旌蟽r態(tài)的形式存在，從而形成了豐富的氧空位。有研究表明，這些氧空位作為不飽和活性中心，可有效增強對電化學反應中間體的吸附，并對鈣鈦礦氧化物的電化學性能產(chǎn)生重要影響。
該工作以SrRuO3鈣鈦礦氧化物為例，通過Sr位缺陷調(diào)控策略合成了具有不同氧空位含量的SrRuO3和Sr0.9RuO3，并系統(tǒng)研究了氧空位含量對電催化氮氣氧化合成硝酸鹽性能的影響規(guī)律。電化學測試結果顯示：它們的電催化氮氣氧化合成硝酸鹽性能趨勢與其氧空位含量趨勢保持一致。與SrRuO3相比，Sr0.9RuO3展現(xiàn)出更優(yōu)的反應活性和選擇性，其法拉第效率高達38.6%，硝酸鹽產(chǎn)率為17.9 μmol h–1mg–1。理論計算結果表明，Sr0.9RuO3中的氧空位可有效增強氮氣的吸附并調(diào)節(jié)反應中間體的吸附/脫附行為，可降低電催化氮氣氧化合成硝酸鹽反應路徑的能量勢壘。上述研究結果表明了鈣鈦礦氧化物作為一類催化劑在電催化氮氣氧化合成硝酸鹽領域具有較大的潛力，也深化了對電催化氮氣氧化反應過程的理解，為高性能氮氣氧化電催化劑的設計開發(fā)提供了新思路。
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