水凝膠、離子凝膠和有機凝膠被廣泛應用于智能傳感器、致動器、藥物負載、傷口愈合、組織工程和其他尖端應用。凝膠或彈性體的使用范圍和使用壽命取決于其拉伸能力、彈性和對裂紋擴展的不敏感性。然而,由于單網絡凝膠缺乏有效的能量消耗機制,聚合物鏈的斷裂會導致裂紋擴展。因此,人們采用了雙網絡、氫鍵、納米復合和結晶 等策略來增強凝膠。這些策略提高了凝膠的斷裂強度和韌性。然而,其犧牲結構的能量耗散以及凝膠或彈性體在大變形下的可逆鍵導致明顯的滯后環。因此,凝膠的彈性被犧牲掉了。此外,裂紋尖端的應力集中無法有效消散,導致裂紋災難性地擴展。在大變形和不同載荷方向機械性能存在明顯差異的情況下,應力集中導致的疲勞裂紋擴展仍然是一個重大挑戰。
在此,蘇州大學嚴鋒教授團隊提出了一種納米限域聚合策略(NCP),用于在大變形范圍內制備堅韌且接近零滯后的凝膠。凝膠是在共價有機框架或分子篩的納米通道內通過原位聚合制備的。納米通道的封閉性以及與聚合物片段之間強大的氫鍵相互作用是實現快速自加固的關鍵。剛性納米結構可緩解裂紋尖端的應力集中并阻止裂紋擴展,從而提高凝膠的極限斷裂應變、韌性和裂紋擴展應變。這種方法為合成凝膠提供了一種通用策略,克服了大變形和高彈性之間的傳統權衡。相關成果以“Nanoconfined polymerization limits crack propagation in hysteresis-free gels”為題發表在《Nature Materials》上,第一作者為李維政。
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