氨是當今社會重要的化工原料之一。在氨肥被大規模生產和應用以后，世界人口曾迎來了一次大規模增長。在工業上，氨氣的生產仍是依靠氮氣和氫氣的催化反應制得，該方法的反應條件需要高溫高壓，因此會造成大量的溫室氣體排放，不利于全球的可持續發展。近幾年，電化學制氨的方法引起了學界和業界的廣泛關注，電化學方法不需要苛刻的反應條件，并且可以使用電能這一可持續的能源，因此是一種十分具有應用前景的制氨方法。
由于氮氣的高解離能和低溶解度，因此不是電化學制氨的主要原料。電化學制氨的主要方法是采用硝氮還原反應（NRA）。近年來，人們研究了包括金屬合金、金屬氧化物、碳材料和單原子催化劑在內的多種電催化劑來增強NRA催化作用。在這些已開發的催化劑中，單原子催化劑（SACs）因其金屬利用效率最大化、電子結構和催化位點的良好可調性而證明了其巨大的潛力。盡管已經取得了重大進展，但SACs對NRA的催化性能仍遠未達到工業規模NH3合成的要求。其中最大的阻礙是競爭性析氫反應（HER）。如何加速NRA同時抑制不希望的HER仍然是一個艱巨的挑戰。
近期，江南大學劉天西、張龍生團隊通過設計一種基于配位聚合物的Ni-單原子催化劑，可以實現控制金屬原子表面的局部質子濃度，進而限制HER的發生。在該共軛配位聚合物中，過渡金屬d軌道與配體單元（CCP）內芳族域π體系之間的相互作用可以促進電子離域，從而提高導電性，也有利于促進電化學反應。該文主要比較了兩種共軛配位聚合物（NiO4-CCP和NiN4-CCP），其中NiO4-CCP展現出了更加優異的性能，在 125 mA cm?2的電流密度下，氨產率高達1.83 mmol h?1mg?1，法拉第效率為 94.7%。這些實驗和理論研究都表明，這種配位調制策略不僅可以通過調節NRA中間體在金屬位點上的吸附能來加速NRA，還可以通過調節催化劑表面吸附的金屬水合陽離子的貢獻來調節質子遷移來抑制HER，從而同時提高NRA的選擇性和活性。該工作以題為“Conjugated Coordination Polymer as a New Platform for Efficient and Selective Electroreduction of Nitrate into Ammonia”的文章發表于Advanced Materials上。
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