隨著便攜式電子設備和電動汽車等產業的快速發展，現有的鋰離子電池將無法滿足日益增長的儲能需求（能量密度、循環壽命及安全性等）。采用無機固態電解質 (SSEs) 替代易燃、有毒的有機液態電解質是一種理想的解決方案。近年來，石榴石型SSEs因其高離子電導率、對鋰的穩定性、寬電化學窗口而在固態鋰電池中顯示出巨大的應用潛力。然而，石榴石型固態鋰金屬電池(GSSBs)的實際應用仍面臨兩大主要挑戰: (1) 暴露于空氣產生的疏鋰的Li2CO3會引發與金屬鋰負極的非均勻接觸，導致界面阻抗高達數百歐；(2) 在剝離?沉積過程中，電子攻擊誘導鋰枝晶的形成，且電流引起的晶內斷裂會隨著金屬鋰枝晶填充而迅速蔓延，導致電池極易短路。因此，開發一種簡單策略讓GSSBs固固界面“電子絕緣”又“親鋰”，對促進其循環穩定性和實用化進程極具現實意義。
在此，針對石榴石型固態電解質面臨的主要問題，南京工業大學化工學院廖開明教授聯合邵宗平教授，報道了采用無水多聚磷酸（PPA）誘導的原位替代反應，將石榴石電解質 （LLZTO）表面疏鋰的Li2CO3 雜質轉化為約30 nm超薄的多聚磷酸鋰（Li-PPA）層，形成的該界面層具有“親鋰性”和“電子阻隔”的雙重作用。研究表明，Li- PPA改性的Li | PPA-LLZTO界面阻抗較低，約為4 Ω cm2。Li- PPA改性后組裝的 Li ‖ Li對稱電池在0.2和0.5 mA cm-2的條件下均可穩定循環，即使經過2500小時的連續剝離?沉積，仍未觀察到枝晶刺穿及阻抗明顯變化。此外，Li-PPA改性后的LLZTO電解質與LiFePO4也表現出極好的相容性，組裝的全固態鋰電池在1C倍率下能穩定循環500次，且與太陽能相關聯的電池原型也顯示出良好的應用前景。該工作以題為“Grafting of Lithiophilic and Electron-Blocking Interlayer for Garnet-Based Solid-State Li Metal Batteries via One-Step Anhydrous Poly-Phosphoric Acid Post-Treatment”發表在Adv. Funct. Mater. DOI: 10.1002/adfm.202213443。
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