近日，南京大學董林教授團隊聯合美國中佛羅里達大學劉福東、Talat Rahman團隊，提出了一種簡單的焙燒溫度控制策略，在CeO2載體上成功制備了配位環境可調的Pt單原子催化劑。
近年來，單原子催化劑被廣泛應用于能源和環境催化領域。隨著對單原子催化認識的不斷深入，研究者們發現調控單原子位點的配位環境是調控其催化性能的有效手段。作為最經典的單原子催化劑之一，Pt1/CeO2材料在催化消除大氣污染物和能源轉化相關反應中的應用得到了廣泛研究。雖然調控Pt單原子的配位環境是提升其催化性能的常見方法，然而，到目前為止，還沒有研究者重點關注精準調控Pt單原子的配位環境使其適用于不同的催化反應并同時揭示其內在的構效關系。
在前期工作的基礎上，南京大學董林教授團隊聯合美國中佛羅里達大學劉福東、Talat Rahman團隊，提出了一種簡單的焙燒溫度控制策略，在CeO2載體上成功制備了配位環境可調的Pt單原子催化劑。系統的物理化學表征和理論計算結果表明，550 oC焙燒制備的Pt1/CeO2催化劑（Pt/CeO2-550）上Pt單原子主要位于CeO2晶面上的臺階邊緣位點，Pt-O配位數約為5，而800 oC焙燒制備的Pt1/CeO2催化劑（Pt/CeO2-800）上Pt單原子主要位于CeO2晶面平臺上的Ce取代位，并伴有局部畸變，Pt-O配位數約為4。在CO氧化和NH3氧化這兩種機動車尾氣后處理系統內常見且非常重要的反應中，Pt/CeO2-550和Pt/CeO2-800催化劑上不同的Pt1-CeO2配位環境使他們在O2活化、NH3吸附和產物分子脫附等方面具有不同的性能，從而表現出了不同的催化活性趨勢。
他們還進一步指出：通過精準調控單原子催化劑的配位環境，可以調節單原子催化劑在不同催化反應中對反應物分子的吸附、活化能力和產物的脫附能力，這使得它們可以適用于不同的催化反應中并達到更高的催化效率，這為針對不同目標反應設計高效單原子催化劑提供了新的思路。
本研究以"Fine-tuned local coordination environment of Pt single atoms on ceria controls catalytic reactivity"為題，在Nature Communications上發表（原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-34797-2）。董林教授團隊助理研究員譚偉為論文的第一作者，董林教授和高飛副教授為論文的共同作者。本研究得到了江蘇省機動車尾氣污染控制重點實驗室和國家污染控制與資源化研究重點實驗室的支持。
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