近日，南京大學閆世成教授/鄒志剛院士團隊在熱-電耦合可再生能源制氫領域取得新進展。課題組從調控能量場來控制材料電子結構的角度出發，提出了基于熱致物理效應的熱-電耦合制氫催化材料設計理念，熱不僅僅促進傳質過程(Arrhenius方程描述的線性熱-電耦合關系)，同時也是維持材料電子態的重要參量(通常誘發非線性的熱-電耦合效應)，從而有效降低電子轉移勢壘。
可再生能源分布和生產具有時空不均衡性，可再生能源制氫是實現可再生能源跨時空調配的有效途徑。然而，能量轉換效率依然是制約能源結構從"碳循環"到"氫循環"轉變的主要因素。能量之間的耦合增益效應是實現能量轉換效率最大化的一種潛在途徑，但仍需要探索能量耦合增益的物理機制和材料基礎。
圖1（a）理想情況下的以氧化還原電對為媒介的電化學水氧化劑的電流-電壓極化曲線，其中KM表示氧化還原電對的氧化速率常數，KOER表示電化學水氧速率常數。（b）熱致物理效應降低電化學反應勢壘。（c）單一電力輸入水氧化勢壘和基于熱致物理效應的熱-電耦合水氧化勢壘。
課題組從調控能量場來控制材料電子結構的角度出發，提出了基于熱致物理效應的熱-電耦合制氫催化材料設計理念，熱不僅僅促進傳質過程(Arrhenius方程描述的線性熱-電耦合關系)，同時也是維持材料電子態的重要參量(通常誘發非線性的熱-電耦合效應)，從而有效降低電子轉移勢壘。基于此設計理念，課題組前期提出了基于熱致磁相變的高效熱-電耦合催化材料的可再生電力水氧化制氫反應(Adv. Funct. Mater. 2022, 2111234)。近期，課題組進一步將熱致磁相變應用于界面電子轉移勢壘調控，通過熱場調控NiFeN@NiFeOOH鐵磁核-反鐵磁殼結構的內核和外殼磁性有效降低了界面電子轉移勢壘（圖1）。鐵磁-反鐵磁界面的電子轉移需要電子自旋翻轉因而勢壘較高，隨著溫度的提升，鐵磁內核NiFeN在居里溫度點55oC轉變為順磁，構成NiFeN@NiFeOOH順磁核-反鐵磁殼界面結構有效降低界面電子轉移勢壘，而進一步提升溫度至70oC達到NiFeOOH反鐵磁-順磁相變點，催化劑形成了順磁性的NiFeN@NiFeOOH核-殼界面，極大地降低了界面自旋翻轉的能壘，使得電子具有更小的轉移勢壘，甚至較低的電子轉移勢壘使得在高溫區域發生了熱化學水氧化反應。該工作以“Heat-induced magnetic transition for water electrolysis on NiFeN@NiFeOOH core-shell assembly”為題發表在Nano Letters (https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c03634)雜志上，物理學院陸夢非博士為論文第一作者，南京大學現代工程與應用科學學院閆世成教授和哈爾濱工業大學張倫勇副教授為論文通訊作者。
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