近日，南京大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院丁夢寧課題組在前期發(fā)展的原位電輸運(yùn)譜（Electrical transport spectroscopy, ETS）測量表征技術(shù)基礎(chǔ)上，和蘇州大學(xué)功能納米與軟物質(zhì)研究院李彥光課題組合作，實(shí)現(xiàn)了鈀基金屬催化材料體系在CO2RR過程中H動力學(xué)的原位定量表征，揭示了電催化表界面處局域pH，質(zhì)子供體pKa和CO2分子對相變過程的影響及其與CO2RR的關(guān)聯(lián)。
金屬?氫（M?H）相互作用在各種能源及小分子轉(zhuǎn)化反應(yīng)過程中廣泛存在。其中，金屬鈀（Pd）是相關(guān)體系中最具代表性的催化材料。在諸多鈀催化的加氫反應(yīng)中，電催化二氧化碳還原反應(yīng)（CO2RR）可將溫室氣體CO2轉(zhuǎn)化為高價值化學(xué)品（如HCOOH等），作為實(shí)現(xiàn)我國“雙碳”戰(zhàn)略的有效途徑，受到廣泛關(guān)注。當(dāng)前對于Pd催化性能的提高主要是通過合金元素（Au或Ag）摻雜調(diào)控Pd電子結(jié)構(gòu)，從而調(diào)控反應(yīng)中間體的吸附能。最新研究表明，Pd在電催化加氫過程中往往形成氫化物（PdHx），而氫原子同樣被視作一種合金元素進(jìn)一步調(diào)控Pd催化位點(diǎn)電子結(jié)構(gòu)及中間體的吸附。然而，在工況條件下，Pd的原位氫化過程及其影響因素的精細(xì)表征（尤其是定量測量）較為困難，各種常規(guī)表征方法在靈敏度和時間分辨率等方面具有一定的局限性，限制了相關(guān)催化機(jī)制的闡明。為了更深入理解催化表界面處的電催化材料、電催化微環(huán)境和反應(yīng)物分子之間的關(guān)系，有必要發(fā)展新的原位表征方法（最好是基于不同的測試原理）進(jìn)行進(jìn)一步的精細(xì)表征。
近日，南京大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院丁夢寧課題組在前期發(fā)展的原位電輸運(yùn)譜（Electrical transport spectroscopy, ETS）測量表征技術(shù)基礎(chǔ)上，和蘇州大學(xué)功能納米與軟物質(zhì)研究院李彥光課題組合作，實(shí)現(xiàn)了鈀基金屬催化材料體系在CO2RR過程中H動力學(xué)的原位定量表征，揭示了電催化表界面處局域pH，質(zhì)子供體pKa和CO2分子對相變過程的影響及其與CO2RR的關(guān)聯(lián)。該成果以“Critical role of hydrogen sorption kinetics in electrocatalytic CO2 reduction revealed by on-chip in situ transport investigations”為題發(fā)表于Nature Communications。南京大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院2020級博士生穆張巖和蘇州大學(xué)功能納米與軟物質(zhì)研究院副教授韓娜為論文的共同第一作者。
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